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标题	能量作用下分子电子云变化引起的离子化过程
范文	质谱分析的首要前提是制备待测物的离子，该过程也常简称为离子化，其本质是原子分子聚集体在外界能量作用下对电子分布的重新调整。为了更方便地理解这一过程，东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室陈焕文团队采用“分子电子云”概念阐释分子离子化过程，提出在能量作用下分子电子云变化导致离子形成的观点（HTK中国科学，2014，5：789-794；Angew.Chem.Int.Ed.，2007，46（40）：7591-7594；Angew.Chem.Int.Ed.，2007，46（4）：580-583；Angew.Chem.Int.Ed.，2010，49（17）：3053-3056；Nat.Protoc.，2011，6（7）：1010-1025）。当分子获得能量时，电子云活动半径（R）增大，反应活性增加。R增加的幅度取决于能量获取的多少和速率（图1）。当分子以较低速率獲得较少能量时，R的变化幅度较小，位于基态（R1）和解离态之间（R2）， 即R1R2，则分子解离成中性碎片；当较大能量迅速作用于分子局部时，其局部电子云半径瞬时增大，导致R>R3（R3：电子挣脱分子核束缚的最小半径），分子转变为带电粒子。在此情形下，如果分子从环境获得的能量完全用于该电子的逃逸，则该带电粒子的电子云半径接近于R1，即获得非常稳定的带电粒子；若该带电粒子再缓慢地从环境获得能量，当R>R2时，该离子解离成碎片离子；若基态分子瞬时获得的能量足够高（如电子轰击电离，EI），在电子逸出的同时，能量迅速分布到整个分子中，致使该带电粒子的R迅速增大（R>R2），在电离的同时形成碎片离子；反之，若该带电粒子的能量被有效地转移到环境中，则该带电粒子被冷却，其R值减小至接近于R，形成长时间稳定的带电粒子，便于质谱检测。在此基础上，系统研究了复杂基体样品中目标分子形成离子的特殊性及规律性，发现调控能荷传递过程可温和地制备目标分子的离子，发现了能荷在固、液、气、胶态复杂基体样品中的传递规律，建立了在二维表面和三维空间直接制备目标分子离子的理论模型，发明表面解吸常压化学电离（DAPCI）和电喷雾萃取电离（EESI）等新装置，建立了固、液、气、胶态中200余种代表性样品的直接质谱分析方法，发展完善了直接质谱分析方法体系，实现了各种常见复杂基体样品的直接质谱分析 携能后粒子的电子云分布发生变化，意味着其反应活性增加；调控其能量将改变其反应活性，甚至催生一些通常难以发生的化学反应。已将能荷调控原理用于纳微结构的可控合成，创建了新颖的纳微合成方法，实现了金纳米晶形貌的简便调控（NewJ.Chem.，2016，40：7294-7298），并采用极稀溶液快速获得了尺寸可调、分布均匀的NaCl纳米晶（Eur.J.Inorg.Chem.，2016，12：1860-1865），如图2所示。 调控能荷传递过程可获得普通方法难以达到的电离效果。比如，调节距离、时间及功率等参数，可在廉价的单级质谱仪中实现串联质谱功能，可望在药品检测、中间体筛选及过程控制中发挥重要作用（J.Invest.Med.，2015，63：68；J.Am.Soc.MassSpectr.，2016，inpress），甚至直接分析岩石、土壤、煤炭等样品，在天然石材（RockandMineralAnalysis，2014，33（5）：20-26）、煤油气勘探、油气泄漏等领域发挥快速分析的作用。
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