氧化活性炭对Th（IV）的吸附研究

    关庆涛

    

    摘要：在本论文中，采用静态批式法从热力学和动力学方面研究了Th4+在氧化活性炭上的吸附，并探究了溶液的离子强度、pH值、活性炭和氧化活性炭对Th4+在活性炭上的吸附的影响。本实验所采用的是经过硝酸对活性炭处理后的氧化活性炭，经硝酸处理后的活性炭，表面酸性基团增加，亲水性增加，其对金属离子的吸附能力增强。

    关键词： 吸附；Th（IV）；氧化活性碳；硝酸；改性

    前言：随着核能的大范围利用和核电行业的快速发展，必将会产生大量的放射性废物，尤其在经过日本福岛核电站的核泄漏事故后，放射性核废物的处理和处置成为核能利用后必须解决的关键问题，这也将是一个全球性的问题。目前国内外对研究放射性废物处理处置的工作主要集中在放射性核素在填充材料和周围环境介质中的吸附、迁移和扩散方面。放射性核素在各种不同介质中的吸附能力决定了核素在环境中的物理化学迁移行为，对核素吸附的研究是废物处置库安全评估的主要因素，从实验中得到核素在不同介质之间的分配系数，能预测和评估核素在环境介质中的物理化学行为，能够为核废物处置库的设计、建造提供可靠数据。

    本论文采用改性后的活性炭，采用静态批式吸附法研究吸附质浓度、pH、背景电解质离子强度、温度等对氧化活性碳对Th4+吸附作用的影响，研究其吸附动力学和热力学；并结合微观表征与宏观静态吸附实验，推测钍离子在氧化活性碳上吸附机理和模式。

    实验分析

    原理：活性炭吸附法是除去溶液中钍离子的有效途径，但普通活性炭的吸附容量不高。对活性炭进行化学改性，增强其吸附性能是活性炭领域的研究热点。活性炭的吸附特性取决于它的孔隙结构及其表面化学性质。活性炭化学改性就是用一定的化学方法处理活性炭，使其孔隙密度、孔径分布以及孔隙表面活性点上官能团的性质和数量发生变化，从而达到增大比表面积，提高吸附性能的目的。本试验用强氧化剂硝酸对颗粒活性炭表面进行氧化改性，经过硝酸氧化改性的活性炭在官能团总量上有明显的增加，其中羧基和酚羟基增加得较多，且硝酸浓度越高，活性炭表面含氧官能团总量增加越多。经过HNO3氧化后，活性炭表面可产生较多的含氧官能团，致使活性炭表面的亲水性增强，获得较高的阳离子交换能力。

    仪器试剂：0.5mol/L的盐酸溶液、1g/L的偶氮胂三溶液、2.6638×10-3mol/L的钍溶液、0.5g/L66%氧化活性炭。

    分析步骤：在聚乙烯离心管中，依次加入Th4+标准溶液、氧化活性炭和NaCl溶液，再加入一定量的去离子水，用HNO3和NaOH调节体系pH。将离心管放入振荡器中震荡3d后，将离心管以4000r/min的速度离心30min，取上层清液于25mL容量瓶中，加入1mL1g/L偶氮胂III溶液和1mL0.5M的HNO3溶液，定容后在664nm处测量其吸光度。

    实验结果与结论

    1.pH的影响

    由图2可知，同等条件下，氧化活性炭对Th4+的吸附能力强于活性炭，且随着pH值得增大，活性炭和氧化活性炭的吸附能力都在增強，pH值对活性炭的吸附性能影响显著。

    2.离子强度对吸附的影响

    由图3、图4可知pH值较低时，离子强度对氧化活性炭的吸附有不太明显的影响，随着pH值的增大，离子浓度对氧化活性炭的吸附性能基本无影响。

    3.吸附等温线

    由图5、图6可知氧化活性炭Freundlich拟合，吸附比较符合Freundlich模型。

    参考文献

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