单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪在细颗粒物研究中的应用和进展
蔡靖 郑玫 闫才青 付怀于 张延君 李梅 周振 张远航
摘 要 单颗粒气溶胶质谱技术起源于20世纪70年代，在近二十年得到了快速的发展。单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪具有高时间分辨率， 且同时测量大气中单个细颗粒物粒径、多种化学组分和混合状态的特点，在大气细颗粒物监测和科学研究中逐渐得到了广泛应用。本文对单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的发展历程进行了介绍，对目前已商品化的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪ATOFMS和SPAMS的原理、数据分析方法、结果输出方式以及在环境监测和研究中的主要应用进行了总结，并指出单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的发展方向。
关键词 单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪； 细颗粒物； 在线源解析； 评述
1 引 言
随着我国经济的快速发展，区域大气污染问题日趋严重，近年来我国频发的霾等大气污染事件更引起了国内外前所未有的关注。气溶胶观测仪器特别是在线监测仪器的发明和发展为了解气溶胶理化特性、认识和探索大气环境问题提供了有力的方法和手段【1】。
在线气溶胶质谱仪具有高时间分辨率和灵敏度的优势而得到广泛应用。目前，该技术主要可分为气溶胶的整体测量（Bulk measurement）和单颗粒测量（Single particle measurement）两大类别。气溶胶的在线整体测量以气溶胶质谱仪（Aerosol mass spectrometry， AMS）、热解吸化学电离质谱仪（Thermal desorption chemical ionization mass spectrometer， TDCIMS）等为代表，通过先将颗粒物气化，再使用电子轰击、化学电离、光电电离等方法将颗粒物电离；在线单颗粒测量方法以单颗粒质谱仪ATOFMS（Aerosol time-of-flight mass spectrometry， ATOFMS）和SPAMS（Single particle aerosol mass spectrometry， SPAMS）等为代表，主要通过脉冲激光技术实现对单个颗粒物逐个电离【2】。
本文通过总结ATOFMS和SPAMS已发表的文献，介绍两种商品化的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪ATOFMS和SPAMS 的原理、数据处理方法和结果输出形式；归纳了目前单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（下文简称为单颗粒气溶胶质谱仪）在大气环境中的主要研究和应用领域，并提出了未来发展和应用方向。
2 在线单颗粒气溶胶质谱仪的发展
实现单颗粒气溶胶在线测量的想法由来已久，Friedlander于20世纪70年代即提出理想的气溶胶监测仪器应可以测量环境气溶胶中每一个颗粒物的粒径、化学组分和形态【3，4】。以Davis等【5，6】 为代表的早期研究者在20世纪70年代通过将铼、钨等金属丝加热产生高温，将气溶胶颗粒气化和离子化，再通过质谱进行检测。该方法的发明初步实现了对单个颗粒的在线测量，奠定了单颗粒气溶胶质谱仪的基础。随着激光光检测、飞行时间质谱和离子捕获等多种新技术的发明和运用，在线单颗粒质谱技术得到了较为快速的发展，1996年，Prather等【7】发明气溶胶飞行时间质谱仪（ATOFMS）， 随着仪器的商品化，该技术在大气环境科学的诸多领域中得到了广泛应用。
21世纪初，为满足我国大气气溶胶在线实时监测的需求，在国家高技术研究发展计划（863计划）项目支持下，上海大学、中国科学院广州地球化学研究所和广州禾信分析仪器有限公司等多个研究单位通力合作，于2010年研制成功单颗粒气溶胶质谱仪SPAMS，目前已实现所有关键部件的国产化。
3 单颗粒气溶胶质谱仪简介
3.1 单颗粒气溶胶质谱工作原理
将实际大气中的气溶胶快速引入质谱离子源区域，随即进行电离和检测【5】。大气颗粒物首先汇聚为单个颗粒束，单个颗粒经逐一测径后通过激光等方法电离为带电碎片，碎片在真空腔中飞行，最后通过微通道板检测器得到各颗粒物质谱信号。目前商品化的单颗粒气溶胶质谱仪ATOFMS和SPAMS都具有真空进样系统、激光测径系统、离子化系统和质谱检测系统等四大部分【8】。ATOFMS和SPAMS的详细原理和仪器参数参见文献＼图1 单颗粒气溶胶质谱仪数据处理流程
4 单颗粒气溶胶质谱仪的应用领域
单颗粒气溶胶质谱仪可以提供高时间分辨率的颗粒物粒径分布、主要组分浓度变化的半定量信息， 并具有在线快速鉴别颗粒物来源的潜力。单颗粒气溶胶质谱仪在气溶胶科学和大气化学的各类研究领域中得到了广泛应用。
4.1 表征气溶胶基本理化特性
4.1.1 半定量表征细颗粒物及其组分
由于单颗粒气溶胶质谱仪使用高能激光（SPAMS常用0.1～1.0 mJ，ATOFMS常用1.0～1.5 mJ）气化和电离颗粒物，足够的离子化能量除保证了单颗粒气溶胶质谱仪除水溶性离子和有机物等低熔点物质外，还可对环境颗粒物中浓度低、变化快的金属等难熔痕量组分进行在线监测，ATOFMS曾用于监测颗粒物中Al， Ba， Cr， Cu， Fe， Mn， Pb， Sb， V， Zn等多种较难电离的金属组分【13，28～30】。SPAMS也在监测Ca， Cu， Fe， Li， Mg， Pb， V， Zn等金属组分和硅酸盐等难熔组分中得到应用【31，32】。单颗粒气溶胶质谱仪所分析的颗粒物组分包括水溶性离子：Ca+， K+， Mg+， Na+， NH4+， Br Cl F HSO NO NO 3 ， PO 2 ， PO 3 和 SO 4； 元素碳（EC）：＼表1 单颗粒气溶胶质谱仪的各类源成分谱K-means聚类后的颗粒物类别代入PMF模型后得到6个因子； 另一类则将单颗粒气溶胶质谱仪所获得的原始质谱信息直接带入PMF模型进行计算，如 Giorio等【24】将106种主要质谱峰及峰面积信息带入PMF模型。目前，ATOFMS/SPAMS-PMF联用的相关研究成果要远少于AMS-PMF联用。近年来，广州禾信分析仪器有限公司与国内相关环境监测部门根据颗粒物中的特征离子的源示踪作用开发的在线源解析模型，在高时间分辨率解析颗粒物来源中也取得了一定成果。此外，为了减少二次组分对源解析结果的干扰，先将二次组分气化，再对剩余一次组分电离分析的热溶蚀器（Thermo denuder）-ATOFMS和热稀释器（Thermo diluter）-SPAMS联用技术以及气溶胶红外-激光两步电离等技术也正在逐渐发展【70～72】。
与基于质量浓度的滤膜源解析不同，单颗粒质谱来源解析基于颗粒物的数浓度，因而在解析原理、运算方式和结果表达中与传统颗粒物受体来源解析方法存在一些差异。开展单颗粒质谱及离线滤膜来源解析方法的比对研究，有机结合两种解析方法的优势， 将会成为单颗粒气溶胶质谱仪来源解析的重要方向。
4.3 气溶胶混合状态和老化过程研究
混合状态在推断和分析颗粒物来源、光学特性、毒性、酸性、吸水性等特性和研究新颗粒生成过程、气溶胶的气候影响、区分污染物本地和传输贡献等方面都有着重要意义【73，74】。ATOFMS和SPAMS都在气溶胶混合状态研究中得到了广泛应用。如Pratt等【71】在Wyoming和Colorado使用ATOFMS航测研究中发现，在较低层大气中，碳质气溶胶易与铵盐、硝酸盐、硫酸盐内混，而在高层大气中更易与硝酸盐和硫酸液滴内混。Healy等【75】对巴黎当地气溶胶混合状态的研究发现，该地区仅有22%的颗粒物来源于本地排放。Bi等【59】使用SPAMS在珠三角观测中发现生物质燃烧颗粒物中超过90%与二次无机盐内混。此外，最近将ATOFMS混合状态数据与多样性指数相结合，根据单个颗粒物的混合物种、对应浓度及其内、外混状态，量化混合状态的颗粒物多样性研究也在逐渐开展【76】。
单颗粒气溶胶质谱仪还非常适用于气溶胶的传输老化和大气过程研究。在海洋气溶胶领域，ATOFMS在外场观测中直接观测到氯亏损现象，证实了海盐气溶胶氯与硝酸盐发生的非均相取代反应【67】。在陆地气溶胶观测中，Qin等【58】在美国California地区观测发现，新鲜排放的生物质气溶胶在夜间发生水相反应，使得颗粒物粒径和大分子有机物含量增加；Sullivan【77】和Dall′Osto【78】则发现矿尘气溶胶会与硝酸盐、硫酸盐、甲磺酸等物质混合，改变了沙尘的吸水性和辐射强迫性质；Yang等【60】观测上海灰霾期发现，碳质气溶胶混合状态发生改变，气溶胶老化和混合状态的改变使其消光也相应增加。李梅等【79】利用SPAMS对人工模拟条件下香烟颗粒的老化过程进行了检测，发现老化后的香烟颗粒CN
、硝酸盐和铵盐都有所增加，但氯的含量明显降低。
4.4 颗粒物吸湿性和酸度研究
单颗粒气溶胶质谱仪还可通过颗粒物的混合状态信息表征大气颗粒物的吸湿性和酸度等特性。Herich等【63】将ATOFMS与Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer（HTDMA）联用，发现来源于海盐的颗粒物吸湿性最强，而来源于燃烧的颗粒物吸水性最弱。Wang等【80】在上海利用类似系统发现碳质气溶胶与二次无机盐混合颗粒以及含有高K信号的生物质燃烧颗粒表现出强亲水性，而EC、高OC信号的生物质燃烧和以Al-Si氧化物为代表的粘土矿物颗粒物则呈疏水性。此外，还可通过硫酸盐、硝酸盐和铵盐等几种主要水溶性离子间的比例初步判断气溶胶的酸度【17，81】，但总体而言，受单颗粒气溶胶质谱仪对不同物种检测效率差异等因素的影响，目前颗粒物的酸度研究尚以定性分析为主。
4.5 云凝结核（CCN）及冰核（IN）的研究
在云凝结核（Cloud condensation nuclei， CCN）和冰核（Ice nuclei， IN）研究领域中，与样品采集-异地分析的传统方法相比，单颗粒质谱技术具有原位在线和多组分同时测量的优势。2008年，Furutani等【82】在太平洋的研究表明，气溶胶的老化对云凝结核的活性起重要作用。Pratt等【83】利用飞机航测ATOFMS发现冰核中，矿质冰核占50%，生物质占33%；而利用ATOFMS在Alps的观测发现，黑碳（BC）颗粒数占当地环境气溶胶的5%，而在IN残留物中，BC占7%%～10%，证明了BC在IN的形成中起重要作用【84】。
此外，单颗粒气溶胶质谱仪还在SOA前体物等痕量有机物监测【85】、金属同位素分析【86】、生物气溶胶的检测【87】、药物分析【88】、杀虫剂残留物研究【89】、化学战争试剂检测【90】等多个领域得到了广泛运用。
5 总结与展望
单颗粒气溶胶质谱仪经历了数十年的发展，技术不断成熟。利用双光束激光测径技术、激光电离技术实现了对大气单颗粒物多粒径、多组分、高时间分辨率的测量并在颗粒物粒径变化、颗粒物组分在线监测和高时间分辨率在线聚类分析和来源解析等环境基础监测领域中得到广泛应用。在基础研究方面，在线单颗粒气溶胶质谱仪应用领域包括环境颗粒物来源解析、气溶胶混合状态测量、颗粒物老化过程、云凝结核和冰核组分等领域。然而，现阶段该技术也有继续优化的空间，如组分质量浓度的定量分析、统一定性条件标准、增加各类源的单颗粒源谱、减少聚类解析人为影响等。
统一单颗粒气溶胶质谱仪的颗粒物定性和定量方法，建立我国基于单颗粒气溶胶质谱仪的污染物源成分谱，发展和简化颗粒物快速来源解析方法，与传统离线源解析方法的对比和结合将成为未来单颗粒气溶胶质谱仪的重要研究方向。此外，发展和完善单颗粒飞行时间质谱与烟雾箱、热溶蚀器、热稀释器、黑碳仪、HTDMA等仪器联用系统，在实验室和环境大气中对颗粒物生成、颗粒物大气化学反应与老化、探究灰霾形成等诸多基础科学问题的研究也将成为重要发展方向之一。
致 谢 感谢美国Carleton学院Deborah S. Gross教授给予的指导和帮助。
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摘 要 单颗粒气溶胶质谱技术起源于20世纪70年代，在近二十年得到了快速的发展。单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪具有高时间分辨率， 且同时测量大气中单个细颗粒物粒径、多种化学组分和混合状态的特点，在大气细颗粒物监测和科学研究中逐渐得到了广泛应用。本文对单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的发展历程进行了介绍，对目前已商品化的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪ATOFMS和SPAMS的原理、数据分析方法、结果输出方式以及在环境监测和研究中的主要应用进行了总结，并指出单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪的发展方向。
关键词 单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪； 细颗粒物； 在线源解析； 评述
1 引 言
随着我国经济的快速发展，区域大气污染问题日趋严重，近年来我国频发的霾等大气污染事件更引起了国内外前所未有的关注。气溶胶观测仪器特别是在线监测仪器的发明和发展为了解气溶胶理化特性、认识和探索大气环境问题提供了有力的方法和手段【1】。
在线气溶胶质谱仪具有高时间分辨率和灵敏度的优势而得到广泛应用。目前，该技术主要可分为气溶胶的整体测量（Bulk measurement）和单颗粒测量（Single particle measurement）两大类别。气溶胶的在线整体测量以气溶胶质谱仪（Aerosol mass spectrometry， AMS）、热解吸化学电离质谱仪（Thermal desorption chemical ionization mass spectrometer， TDCIMS）等为代表，通过先将颗粒物气化，再使用电子轰击、化学电离、光电电离等方法将颗粒物电离；在线单颗粒测量方法以单颗粒质谱仪ATOFMS（Aerosol time-of-flight mass spectrometry， ATOFMS）和SPAMS（Single particle aerosol mass spectrometry， SPAMS）等为代表，主要通过脉冲激光技术实现对单个颗粒物逐个电离【2】。
本文通过总结ATOFMS和SPAMS已发表的文献，介绍两种商品化的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪ATOFMS和SPAMS 的原理、数据处理方法和结果输出形式；归纳了目前单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（下文简称为单颗粒气溶胶质谱仪）在大气环境中的主要研究和应用领域，并提出了未来发展和应用方向。
2 在线单颗粒气溶胶质谱仪的发展
实现单颗粒气溶胶在线测量的想法由来已久，Friedlander于20世纪70年代即提出理想的气溶胶监测仪器应可以测量环境气溶胶中每一个颗粒物的粒径、化学组分和形态【3，4】。以Davis等【5，6】 为代表的早期研究者在20世纪70年代通过将铼、钨等金属丝加热产生高温，将气溶胶颗粒气化和离子化，再通过质谱进行检测。该方法的发明初步实现了对单个颗粒的在线测量，奠定了单颗粒气溶胶质谱仪的基础。随着激光光检测、飞行时间质谱和离子捕获等多种新技术的发明和运用，在线单颗粒质谱技术得到了较为快速的发展，1996年，Prather等【7】发明气溶胶飞行时间质谱仪（ATOFMS）， 随着仪器的商品化，该技术在大气环境科学的诸多领域中得到了广泛应用。
21世纪初，为满足我国大气气溶胶在线实时监测的需求，在国家高技术研究发展计划（863计划）项目支持下，上海大学、中国科学院广州地球化学研究所和广州禾信分析仪器有限公司等多个研究单位通力合作，于2010年研制成功单颗粒气溶胶质谱仪SPAMS，目前已实现所有关键部件的国产化。
3 单颗粒气溶胶质谱仪简介
3.1 单颗粒气溶胶质谱工作原理
将实际大气中的气溶胶快速引入质谱离子源区域，随即进行电离和检测【5】。大气颗粒物首先汇聚为单个颗粒束，单个颗粒经逐一测径后通过激光等方法电离为带电碎片，碎片在真空腔中飞行，最后通过微通道板检测器得到各颗粒物质谱信号。目前商品化的单颗粒气溶胶质谱仪ATOFMS和SPAMS都具有真空进样系统、激光测径系统、离子化系统和质谱检测系统等四大部分【8】。ATOFMS和SPAMS的详细原理和仪器参数参见文献＼图1 单颗粒气溶胶质谱仪数据处理流程
4 单颗粒气溶胶质谱仪的应用领域
单颗粒气溶胶质谱仪可以提供高时间分辨率的颗粒物粒径分布、主要组分浓度变化的半定量信息， 并具有在线快速鉴别颗粒物来源的潜力。单颗粒气溶胶质谱仪在气溶胶科学和大气化学的各类研究领域中得到了广泛应用。
4.1 表征气溶胶基本理化特性
4.1.1 半定量表征细颗粒物及其组分
由于单颗粒气溶胶质谱仪使用高能激光（SPAMS常用0.1～1.0 mJ，ATOFMS常用1.0～1.5 mJ）气化和电离颗粒物，足够的离子化能量除保证了单颗粒气溶胶质谱仪除水溶性离子和有机物等低熔点物质外，还可对环境颗粒物中浓度低、变化快的金属等难熔痕量组分进行在线监测，ATOFMS曾用于监测颗粒物中Al， Ba， Cr， Cu， Fe， Mn， Pb， Sb， V， Zn等多种较难电离的金属组分【13，28～30】。SPAMS也在监测Ca， Cu， Fe， Li， Mg， Pb， V， Zn等金属组分和硅酸盐等难熔组分中得到应用【31，32】。单颗粒气溶胶质谱仪所分析的颗粒物组分包括水溶性离子：Ca+， K+， Mg+， Na+， NH4+， Br Cl F HSO NO NO 3 ， PO 2 ， PO 3 和 SO 4； 元素碳（EC）：＼表1 单颗粒气溶胶质谱仪的各类源成分谱K-means聚类后的颗粒物类别代入PMF模型后得到6个因子； 另一类则将单颗粒气溶胶质谱仪所获得的原始质谱信息直接带入PMF模型进行计算，如 Giorio等【24】将106种主要质谱峰及峰面积信息带入PMF模型。目前，ATOFMS/SPAMS-PMF联用的相关研究成果要远少于AMS-PMF联用。近年来，广州禾信分析仪器有限公司与国内相关环境监测部门根据颗粒物中的特征离子的源示踪作用开发的在线源解析模型，在高时间分辨率解析颗粒物来源中也取得了一定成果。此外，为了减少二次组分对源解析结果的干扰，先将二次组分气化，再对剩余一次组分电离分析的热溶蚀器（Thermo denuder）-ATOFMS和热稀释器（Thermo diluter）-SPAMS联用技术以及气溶胶红外-激光两步电离等技术也正在逐渐发展【70～72】。
与基于质量浓度的滤膜源解析不同，单颗粒质谱来源解析基于颗粒物的数浓度，因而在解析原理、运算方式和结果表达中与传统颗粒物受体来源解析方法存在一些差异。开展单颗粒质谱及离线滤膜来源解析方法的比对研究，有机结合两种解析方法的优势， 将会成为单颗粒气溶胶质谱仪来源解析的重要方向。
4.3 气溶胶混合状态和老化过程研究
混合状态在推断和分析颗粒物来源、光学特性、毒性、酸性、吸水性等特性和研究新颗粒生成过程、气溶胶的气候影响、区分污染物本地和传输贡献等方面都有着重要意义【73，74】。ATOFMS和SPAMS都在气溶胶混合状态研究中得到了广泛应用。如Pratt等【71】在Wyoming和Colorado使用ATOFMS航测研究中发现，在较低层大气中，碳质气溶胶易与铵盐、硝酸盐、硫酸盐内混，而在高层大气中更易与硝酸盐和硫酸液滴内混。Healy等【75】对巴黎当地气溶胶混合状态的研究发现，该地区仅有22%的颗粒物来源于本地排放。Bi等【59】使用SPAMS在珠三角观测中发现生物质燃烧颗粒物中超过90%与二次无机盐内混。此外，最近将ATOFMS混合状态数据与多样性指数相结合，根据单个颗粒物的混合物种、对应浓度及其内、外混状态，量化混合状态的颗粒物多样性研究也在逐渐开展【76】。
单颗粒气溶胶质谱仪还非常适用于气溶胶的传输老化和大气过程研究。在海洋气溶胶领域，ATOFMS在外场观测中直接观测到氯亏损现象，证实了海盐气溶胶氯与硝酸盐发生的非均相取代反应【67】。在陆地气溶胶观测中，Qin等【58】在美国California地区观测发现，新鲜排放的生物质气溶胶在夜间发生水相反应，使得颗粒物粒径和大分子有机物含量增加；Sullivan【77】和Dall′Osto【78】则发现矿尘气溶胶会与硝酸盐、硫酸盐、甲磺酸等物质混合，改变了沙尘的吸水性和辐射强迫性质；Yang等【60】观测上海灰霾期发现，碳质气溶胶混合状态发生改变，气溶胶老化和混合状态的改变使其消光也相应增加。李梅等【79】利用SPAMS对人工模拟条件下香烟颗粒的老化过程进行了检测，发现老化后的香烟颗粒CN
、硝酸盐和铵盐都有所增加，但氯的含量明显降低。
4.4 颗粒物吸湿性和酸度研究
单颗粒气溶胶质谱仪还可通过颗粒物的混合状态信息表征大气颗粒物的吸湿性和酸度等特性。Herich等【63】将ATOFMS与Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer（HTDMA）联用，发现来源于海盐的颗粒物吸湿性最强，而来源于燃烧的颗粒物吸水性最弱。Wang等【80】在上海利用类似系统发现碳质气溶胶与二次无机盐混合颗粒以及含有高K信号的生物质燃烧颗粒表现出强亲水性，而EC、高OC信号的生物质燃烧和以Al-Si氧化物为代表的粘土矿物颗粒物则呈疏水性。此外，还可通过硫酸盐、硝酸盐和铵盐等几种主要水溶性离子间的比例初步判断气溶胶的酸度【17，81】，但总体而言，受单颗粒气溶胶质谱仪对不同物种检测效率差异等因素的影响，目前颗粒物的酸度研究尚以定性分析为主。
4.5 云凝结核（CCN）及冰核（IN）的研究
在云凝结核（Cloud condensation nuclei， CCN）和冰核（Ice nuclei， IN）研究领域中，与样品采集-异地分析的传统方法相比，单颗粒质谱技术具有原位在线和多组分同时测量的优势。2008年，Furutani等【82】在太平洋的研究表明，气溶胶的老化对云凝结核的活性起重要作用。Pratt等【83】利用飞机航测ATOFMS发现冰核中，矿质冰核占50%，生物质占33%；而利用ATOFMS在Alps的观测发现，黑碳（BC）颗粒数占当地环境气溶胶的5%，而在IN残留物中，BC占7%%～10%，证明了BC在IN的形成中起重要作用【84】。
此外，单颗粒气溶胶质谱仪还在SOA前体物等痕量有机物监测【85】、金属同位素分析【86】、生物气溶胶的检测【87】、药物分析【88】、杀虫剂残留物研究【89】、化学战争试剂检测【90】等多个领域得到了广泛运用。
5 总结与展望
单颗粒气溶胶质谱仪经历了数十年的发展，技术不断成熟。利用双光束激光测径技术、激光电离技术实现了对大气单颗粒物多粒径、多组分、高时间分辨率的测量并在颗粒物粒径变化、颗粒物组分在线监测和高时间分辨率在线聚类分析和来源解析等环境基础监测领域中得到广泛应用。在基础研究方面，在线单颗粒气溶胶质谱仪应用领域包括环境颗粒物来源解析、气溶胶混合状态测量、颗粒物老化过程、云凝结核和冰核组分等领域。然而，现阶段该技术也有继续优化的空间，如组分质量浓度的定量分析、统一定性条件标准、增加各类源的单颗粒源谱、减少聚类解析人为影响等。
统一单颗粒气溶胶质谱仪的颗粒物定性和定量方法，建立我国基于单颗粒气溶胶质谱仪的污染物源成分谱，发展和简化颗粒物快速来源解析方法，与传统离线源解析方法的对比和结合将成为未来单颗粒气溶胶质谱仪的重要研究方向。此外，发展和完善单颗粒飞行时间质谱与烟雾箱、热溶蚀器、热稀释器、黑碳仪、HTDMA等仪器联用系统，在实验室和环境大气中对颗粒物生成、颗粒物大气化学反应与老化、探究灰霾形成等诸多基础科学问题的研究也将成为重要发展方向之一。
致 谢 感谢美国Carleton学院Deborah S. Gross教授给予的指导和帮助。
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