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标题

典型蔬菜基地土壤重金属健康风险评价

范文

曹冉孜比布拉·司马义杨胜天张兆永斯琴

摘要：为了探究乌鲁木齐市典型蔬菜基地表层土壤重金属对人的健康风险，采集140份土壤样品进行重金属分析，结合实测土壤重金属数据和美国环境保护署（US EPA）推荐的健康风险评价模型，评价成人和儿童的健康风险。结果表明，重金属对儿童的HI（总非致癌风险）和TCR（总致癌风险）大于成人，各分区表现为粮食作物区>蔬菜作物区>油料作物区>水果区，砷（As）、铬（Cr）和铅（Pb）是各分区非致癌风险中较大的3个贡献因子，其中As、Cd也是各分区致癌风险中最主要的贡献因子。非致癌风险评价结果表明，重金属不会对成人健康造成危害，但可能对儿童健康造成危害。评价结果还表明，致癌风险处于人体可耐受的范围，As是最主要的致癌因子，镍（Ni）、Cr无致癌风险。用污染负荷指数（PLI）评价该区域污染程度的结果表明，该区域的整体污染程度比较小。

关键词：土壤;重金属;EPA;健康风险评估;GPS;污染负荷指数（PLI）;乌鲁木齐

中图分类号： X825文献标志码： A

文章编号：1002-1302（2020）04-0246-08

收稿日期：2019-01-22

基金项目：国家自然科学基金-新疆联合基金（编号：U1603241）;国家自然科学基金（编号：41661036）;新疆地方公派出国留学成组配套项目（编号：117/40299006）。

作者简介：曹?冉（1993—），女，黑龙江牡丹江人，硕士研究生，主要从事环境地球化学研究。E-mail：gwhmdzy@163.com。

通信作者：孜比布拉·司马义，博士，教授，主要研究方向为城市发展与城市生态环境。E-mail：zibibulla3283@sina.cn。

土壤重金属污染已经成为我国最突出的环境问题之一。蔬菜基地土壤重金属的累积会影响农产品质量[1]，且可以经过手-口摄入、呼吸和皮肤接触等途径进入人体，影响人类健康[2-3]。1986年美国环境保护署（US EPA）颁布了一系列有关健康风险评价的技术性文件、准则或指南，这一科学体系被世界多国和组织广泛采用[4-5]。目前，通过采用US EPA健康风险评价模型揭示重金属等污染物对人体的健康风险状况的研究已在土壤、大气降尘中广泛开展[6]。在对土壤重金属引起的健康风险进行评估时，手-口摄入在很多情况下被认为是主要的暴露途径[7]。地统计分析（Kriging插值）被广泛应用于分析土壤、大气降尘和沉积物中重金属的空间分布特征、环境风险等[8]。随着公众对健康风险意识的加强，蔬菜基地中重金属产生的健康风险成为国内外研究的热点[9]。已有关于乌鲁木齐蔬菜基地土壤重金属方面的大量研究，研究者已经针对土壤镍[10]、土壤铅[11]、土壤锌[12-13]的重金属含量、污染评价及空间分布等进行了研究。干旱区土壤环境更加脆弱，土壤更新周期长，易造成持续危害[14-15]。目前，专门针对干旱区绿洲乌鲁木齐蔬菜基地重金属的健康风险评估的研究仍较少。

新疆乌鲁木齐市在我国“一带一路”重大倡议中占据重要地位，其北郊主要是蔬菜产区，是乌鲁木齐主要的蔬菜基地，因此准确地评估该区域蔬菜基地土壤重金属的健康风险状况，对于无公害农业发展、城市人群健康保护以及地区农业发展都具有重要意义。本研究通过选取乌鲁木齐北郊蔬菜基地的土壤样品，采用US EPA推荐的健康风险评价模型，对土壤中重金属铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）、铬（Cr）、铅（Pb）、镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）经手-口摄入、呼吸摄入及皮肤接触3种暴露途径的健康风险进行评估，结合GIS（地理信息系统）地统计分析，以期揭示土壤中重金属对人的非致癌风险和致癌风险，旨在为干旱区脆弱的生态环境健康发展及人类健康等提供科学依据和参考。

1?材料与方法

1.1?研究区概况

乌鲁木齐市地处亚欧大陆腹地[16]，属温带大陆性气候，全年日照时数为2 400～3 000 h，年最高气温≥38 ℃，最低气温≤-20 ℃，年均降水量为260 mm。乌鲁木齐具有丰富的光热资源，其地形、土壤类型适合种植小麦、蔬菜、水稻等农作物，适合种植农作物的土地面积占总面积的4%，乌鲁木齐市典型蔬菜基地位于北郊的冲积平原上（图1），面积约为120 km2，蔬菜种植历史达30多年，主要为露天蔬菜地[17]。

1.2?数据收集与处理

1.2.1?采样点的设置和样品采集?根据《土壤环境监测技术规范》[18]的相关要求及研究区的蔬菜基地作物分布、种植区特点，充分考虑风向、地形等因素，分区布设140个土壤采集点（采样点分布见图1）。采集点四周无高大遮挡物，并避开局部污染源，其中糧食作物区土壤样品47个，蔬菜作物区土壤样品71个，水果区土壤样品7个，油料作物区土壤样品15个。

采用网格布设样点，于2016年9月在乌鲁木齐北郊蔬菜基地进行采样，应用GPS（全球卫星定位系统）进行定位;在采样点用不锈钢铲铲取0～20 cm 的表层土壤，将土壤中的砾石、根系等杂物去除后，混合均匀，采用四分法取1 kg土壤样品装入洁净的聚乙烯自封袋中，贴上标签编号，运回实验室进行风干处理。将土壤样品混匀并用陶瓷研钵研磨后过100目尼龙筛待测，处理过程和重金属元素的测试、分析均在新疆大学资源与环境科学学院实验室进行。

1.2.2?重金属含量的测定?称取0.25 g预处理后的土壤样品于50 mL聚四氟乙烯坩埚中，进行消解处理，待消解液冷却后定容于50 mL容量瓶中摇匀备测。使用TAS-990（原子吸收分光光度仪），用火焰原子吸收分光光度法测定Cu、Zn、Ni、Cr含量，用石墨炉原子吸收分光光度法测定Pb、Cd含量，用AFS-2100原子荧光分光光度仪测定Hg、As含量。在分析过程中用土壤成分分析标准物质GSS-12作为质量控制样品，并进行空白试验、平行双样同步测定，质控样测定值在95%置信水平范围内。所用试剂均为优级纯，所用水均为Direct-Q8超纯水。

1.2.3?数据分析方法?数据统计及处理使用Excel 2007软件，健康风险表征的致癌、非致癌风险及重金属污染空间分布分析采用地统计学ArcGIS 10.2软件。

1.3?重金属污染评价

污染负荷指数（PLI）法最早是由Tomlinson等提出的一种重金属污染评价方法[19-20]，现已被广泛应用于土壤、水体重金属的污染评价[21]。PLI法能避免污染指数加和关系造成的歪曲评价结果的现象，还可以评价整个区域的污染状况。

某一点的PLI计算公式如下：

CFi=CiCi0;（1）

PLI=nCF1×CF2×…×CFn。（2）

式中：CFi为第i种重金属污染物的污染系数;Ci为第i种重金属的实测含量;Ci0为第i种重金属的土壤背景值;PLI为某一点的污染负荷指数;n为评价重金属元素的数量。

某一区域的污染负荷指数（PLIzone）计算公式如下：

PLIzone=nPLI1×PLI2×…×PLIn。（3）

式中：PLIzone为区域污染负荷指数;n为采样点的数量，个。根据污染负荷指数的大小来划分污染等级，一共可划分为4级：PLI≤1为无污染，13为强度污染。

在本研究中，采用普通克里格插值方法分析土壤中重金属污染的空间分布格局。

1.4?土壤重金属的健康风险评价

1.4.1?模型与参数的选择?本研究采用美国环保署的土壤健康风险评价模型，得到公式（4）～公式（6），参考US EPA的健康风险评估方法，并结合《我国场地环境评价指南》《中国人群暴露参数手册》和实际情况，根据前人的研究成果选取模型变量参数[22-29]，参数及取值见表1，相关计算公式如下：

ADDing=c×CF×EF×IngR×EDAT×BW;（4）

ADDinh=c×EF×InhR×EDPEF×AT×BW;（5）

ADDdern=c×CF×EF×ED×SA×SL×ABSAT×BW。（6）

式中：ADDing、ADDinh、ADDderm分别为通过手-口摄入途径、呼吸途径、皮肤接触途径摄入的重金属日均暴露量，mg/（kg·d）;c为实测土壤重金属含量，mg/kg。

1.4.2?人体的健康风险表征?本研究中的8种重金属元素Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、Hg和As均具有慢性非致癌健康风险，其中Cr、As、Cd、Ni具有致癌风险。根据本研究中重金属的暴露途径，土壤重金属的非致癌风险熵（HQ）、总非致癌风险指数（HI）和致癌风险指数（TCR）（土壤非致癌、致癌健康风险表征模型）[24-26]等的计算公式如下：

HQij=ADDijRfDij;（7）

HI=∑j=3i=8HQij;（8）

CR=∑j=3i=4ADDij×SFij;（9）

TCR=∑j=3i=4CRij。（10）

公式中各参数的意义见表2。

一般认为，当HI<1或HQ<1时，表示重金属的健康风险较小，可以忽略;当HI≥1或HQ≥1时，存在非致癌风险，其值越大，表明健康风险越大[22-24]。US EPA和我國的《场地环境评价导则》[22]均表明，当TCR<10-6时，表明重金属无致癌风险;当10-610-4时，表明处于人体不可耐受的致癌风险[23-24]。

参考国内外相关研究[29-32]及我国DB11/T 656—2009《场地环境评价导则》[22]，重金属Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、Hg和As在不同暴露途径下对人体的健康风险参考剂量RfD[mg/（kg·d）]与As、Cd、Ni、Cr致癌斜率SF见表3。

2?结果与分析

2.1?土壤重金属特征

根据土壤样品分析结果进行统计分析。在4种不同的土壤分区中，As的变异系数均最大，具体排序为水果区（251%）>油料作物区（125%）>蔬菜作物区（103%）>粮食作物区（99%），Hg的平均变异程度均在100%左右，说明As、Hg受人类活动的影响较大，时空分布非常不均匀;Zn的变异系数均最小，4种分区均为15%左右。粮食作物区土壤重金属的平均变异程度排序为As>Hg>Cd>Pb>Cr>Ni>Cu>Zn，蔬菜作物区土壤重金属的平均变异程度排序为As>Hg>Pb>Cd>Cr>Cu>Ni>Zn，水果区土壤重金属的平均变异程度排序为As>Hg>Cd>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn，油料作物区土壤重金属的平均变异程度排序为As>Hg>Cd>Cr>Cu>Pb>Ni>Zn。8种土壤重金属含量均值中只有As含量低于新疆土壤背景值[33]，其他7种重金属（Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、Hg）含量均值均高于新疆土壤背景值，粮食作物区这7种重金属含量均值分别为新疆土壤背景值的1.30、1.37、1.27、1.26、1.18、1.42、4.71倍，蔬菜作物区这7种重金属含量均值分别为新疆土壤背景值的1.34、1.41、1.35、1.26、1.13、1.42、5.29倍，水果区这7种重金属含量均值分别为新疆土壤背景值的1.21、1.27、1.51、1.19、1.22、1.67、2.35倍，油料作物区这7种重金属含量均值分别为新疆土壤背景值的1.21、1.26、1.43、1.18、1.14、1.33、4.71倍。但8种重金属的含量均值均未高于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）[34]的限值。可见研究区土壤重金属呈现出不同程度的累积。

采用新疆土壤背景值[33]和《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）[34]评价乌鲁木齐北郊农田中8种土壤重金属的超标状况。图2结果表明，乌鲁木齐北郊农田土壤4个分区中除了粮食作物区As外，其余样点中8种重金属的平均值和最大值均未超过土壤环境质量标准（本文未列出），其中重金属Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、Hg的平均值超过新疆土壤背景值，但未超过土壤环境质量标准。粮食作物区7种重金属的超标率分别为91%、100%、89%、77%、62%、85%、79%，蔬菜作物区7种重金属的超标率分别为92%、99%、90%、77%、66%、89%、89%，水果区7种重金属的超标率分别为57%、100%、100%、71%、71%、86%、86%，油料作物区7种重金属的超标率分别为73%、100%、100%、67%、73%、80%、93%。

2.2?污染评价

根据PLI法的评价结果可得该区域土壤重金属的污染程度，采用PLI法评价可知，140个样点中有62个处于无污染状态，所占比例为44.29%;有77个样点受到轻度污染，占总样点数的55%;只有1个样点受到中度污染，占总样点数的0.71%;没有样点受到强度污染。综上所述，受到污染的样点共有78个，占总样点数的55.71%。根据污染负荷指数法评价结果进行插值可视化表达，从图3可以看出，中度污染的主要是1个点源污染，轻度污染区域集中在研究区东部，西部区域污染很少，尚处于清洁状态。

根据区域污染负荷指数公式，计算出该区域的区域PLI为1.03，属于轻度污染状态，表明该区域整体污染程度比较小。

2.3?土壤重金属健康风险评价

2.3.1?土壤重金属的日平均暴露量?由式（4）～式（6）计算得到乌鲁木齐北郊蔬菜基地土壤重金属在手-口摄入、呼吸摄入、皮扶接触这3种暴露途径下的非致癌、致癌风险日平均暴露量。

2.3.2?土壤重金属的非致癌和致癌健康风险评价?由式（4）、式（5）计算得到乌鲁木齐北郊蔬菜基地8种土壤重金属的成人和儿童经手-口摄入、呼吸摄入和皮肤接触3种暴露途径的单项HQ、HI。由式（9）、式（10）计算得到土壤Ni、Cr、Cd、As的单项CR、TCR，4个分区8种重金屬对成人的HQ、HI均小于1，说明研究区土壤重金属对于成人处于安全范围内，基本不会危害人体健康。粮食作物区、蔬菜作物区的重金属对儿童的HI分别为1.40、1.28，超过1，已超过风险限值，说明粮食作物区、蔬菜作物区的土壤重金属对儿童产生了非致癌健康风险，易对儿童健康造成伤害，需要引起注意并制定一系列人体保护措施。

各分区土壤Ni、Cr、Cd、As对成人和儿童的TCR，As对成人和儿童的CR，粮食作物区、水果区的Cd对于成人和儿童的CR，蔬菜作物区、油料作物区的Cd对儿童的CR均不同程度地大于US EPA推荐的土壤治理标准（10-6），虽然均未超过有关专家建议的土壤治理标准（10-6～10-4），但其致癌风险已达到了较高水平，处于人体可耐受的致癌风险范围（10-6～10-4），应引起重视。研究区其余致癌重金属的CR小于10-6，不具有致癌风险。

本研究区重金属的非致癌风险、致癌风险均表现为手-口途径>皮肤途径>呼吸途径。对于重金属元素在3种暴露途径下的非致癌健康风险指数，As、Cr、Pb位列前3，致癌风险指数CR排序为As>Cd>Cr>Ni。As对成人和儿童的致癌风险约占总致癌风险的90%，是最主要的致癌因子。针对非致癌风险较高的儿童，4个分区的HI表现为粮食作物区>蔬菜作物区>油料作物区>水果区>0.5。各分区土壤As、Cd对儿童的CR、TCR都大于成人，不管是对儿童还是成人，各分区重金属TCR都表现为粮食作物区>蔬菜作物区>油料作物区>水果区。研究区土壤重金属仅对成人的HI未超过标准限值，粮食作物区、蔬菜作物区对儿童的HI超过标准限值。TCR处于人体可耐受的致癌风险范围。

非致癌风险HI显示，成人非致癌风险HI<0.5（图4-a），说明重金属的健康风险较小，可以忽略，而儿童非致癌风险（图4-b）HI在四十户乡附近存在高值，超过国家标准限值，可能危害人体健康。研究区的成人致癌风险（图4-c）和儿童致癌风险（图4-d）TCR小于标准限值，处于可耐受的致癌风险范围。

在儿童和成人非致癌总风险中，每个分区HQAs、HQCr、HQPb的贡献率之和均超过90%（图5）[35-36]，可见土壤As、Cr、Pb是各分区非致癌风险较大的3个贡献因子。由图6可见，成人的CRAs、CRCd对TCR的贡献率为97.2%～98.5%，平均为97.8%;儿童的CRAs和CRCd对TCR的贡献率为99.6%～99.8%，平均为99.7%，因此可见土壤As、Cd是各分区致癌风险最主要的贡献因子。

3?讨论

当前，土壤重金属污染已经成为世界性的严重问题，引起了社会和学术界的巨大关注[35]，土壤中的重金属风险评价可为土壤环境质量评价和管理提供依据。本研究发现，仅粮食作物区土壤中As含量最大值超过国家土壤质量标准，而以新疆土壤元素背景值作为参比时，乌鲁木齐市北郊农田土壤样品中的各重金属含量均值均不同程度地高于新疆土壤背景值，说明研究区农田土壤重金属受到人类活动的影响，并呈现出不同程度的累积。手-口途径摄入是研究区土壤重金属暴露的最主要途径，同时也是影响人类健康风险的主要途径。

本研究结果表明，研究区非致癌风险值未超出规定限值，成人总非致癌风险值也小于1，但儿童总非致癌风险值在部分研究区大于1，说明研究区农田土壤重金属含量基本不会对成人的健康造成危害，但对儿童人体健康可能造成危害。研究区致癌风险处于人体可耐受的范围，重金属Ni、Cr无致癌风险，As是最主要的致癌因子。值得注意的是，研究区部分地区的非致癌风险和致癌风险均大于标准限值，可能危害人体健康，甚至可能引起人体不可耐受的致癌风险，需要重视并制定相关对策。

4?结论

研究区农田土壤中8种重金属含量均值中只有As含量低于新疆土壤背景值，Cu、Zn、Ni、Cr、Pb、Cd、Hg含量均值均高于新疆土壤背景值，但未高于国家土壤环境质量标准限值，仅粮食作物区As含量最大值超过国家土壤环境质量标准。其中As含量的变异系数最高，在粮食作物区、蔬菜作物区、水果区、油料作物区分别达到99%、103%、251%、125%。

无论是儿童还是成人，手-口途径摄入是研究区土壤重金属暴露和影响人类健康风险的最主要途径。重金属对儿童的HI、TCR大于成人，4个分区表现为粮食作物区>蔬菜作物区>油料作物区>水果区。As、Cr、Pb是各分区非致癌风险较大的3个贡献因子，As、Cd是各分区致癌风险最主要的贡献因子。非致癌风险研究结果表明，研究区农田土壤重金属含量基本不会对成人健康造成危害，但可能对儿童身体健康造成危害;研究区致癌风险处于人体可耐受的范围，重金属Ni、Cr无致癌风险，As是最主要的致癌因子。

采用污染PLI法评价可知，140个样点中有62个处于无污染状态，所占比例为44.29%;有77个样点受到轻度污染，占总样点数的55%;只有1个样点受到中度污染，占总样点数的0.71%;没有样点受到强度污染。根据区域PLI公式计算得出，该区域污染负荷指数为1.03，是轻度污染状态，可见PLI法评价结果显示该区域的整体污染程度比较低。

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