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标题 氢氧自由基对沸石分子筛的影响
范文

    齐玉 胡文馨

    摘要:沸石是可调节的酸性度和形状选择催化剂,是化学工业中最重要的固体催化剂。沸石的合成一般在强碱性介质中进行热水结晶,而氢氧根离子则是硅酸盐和铝酸盐的分解,被认为可以促进聚合作用,根据最近发现的结果,热水结合体系中存在羟基(·OH),通过物理或化学方法将·OH自由基引入沸石合成体系,促进沸石的合成,形成SiO2/Al2O3比例更高的沸石促进,·OH自由基破坏Si-O-Si结合,或者通过Si-O-Si结合再形成,将种周边的铝硅酸盐负离子聚合,大大促进铝硅酸盐凝胶的凝聚力,加速核形成速度,有利于将Si进入沸石骨架中·OH提出了自由基合成沸石的未来展望。

    关键词:羟基自由基 ;引入方法; 沸石分子筛

    1、引言

    沸石是一类通过TO4四面体(T = Si,Al等)的顶点共享构建的微孔晶体硅铝酸盐,已广泛用于工业催化[1],气体分离和离子中交换[2]。特别是,沸石具有独特的形状选择性和可调节的酸度,是化学工业中最重要的固体催化剂。 1948年,Barrer [3]在水热条件下成功合成了第一块合成沸石。迄今为止,国际沸石协会-结构委员会已经确定并批准了252種独特的沸石结构。发展沸石的有效合成策略一直是沸石科学中的关键问题之一,其中水热结晶是最常用的方法[3]。将OH自由基引入沸石合成系统中可以显着加快沸石的结晶速度。理论计算表明,OH自由基可以显着促进Si-O键的断裂,从而促进合成凝胶的解聚,同时促进Si-O-Si键的重构,从而促进了二氧化硅分子的再聚合。成核阶段,导致沸石加速成核。这项工作为分子筛的结晶提供了新的见识,激发了对羟基自由基辅助合成途径的应用的进一步研究。在这篇综述中,我们将总结引入OH自由基的方法。提出了·OH自由基在沸石合成中的作用。

    2、OH自由基的引入方法

    OH自由基是一种强氧化剂,因其具有2. 7 V 的高氧化电位,已被广泛用作废水处理中的氧化剂。然而,·OH自由基的寿命通常很短[5]。因此,引入OH自由基需要有效的生成方法。在本节中,总结了·OH自由基在沸石合成系统中的生成方法,包括物理和化学途径。

    2.1物理方法

    高能辐射可以有效地分解水,从而产生·OH自由基。紫外线辐射经常用于产生·OH自由基[5]。事实证明,将紫外线辐射与过氧化氢,臭氧或其他化学引发剂结合使用会更有效。此外,还开发了多种其他物理方法,例如等离子体技术,γ射线(γ射线)辐射分解和水声分解来产生·OH自由基。

    2.2化学方法

    Fenton方法是产生·OH自由基的众所周知的方法,应用最广泛。

    3、·OH自由基在沸石合成中的作用

    沸石合成通常在高碱性水热条件下进行,结晶时间相对较长,从几小时到几天不等。对于工业上大量需求的沸石而言,开发节能高效的合成路线非常重要。最近,Yu和他的同事[6]发现·OH自由基可通过破坏Si-O-Si键有效地促进铝硅酸盐凝胶的解聚,并通过将Si- O-Si键,通过用·OH取代OH,可以显着加速沸石的结晶并降低合成系统的碱度。

    4、总结展望

    本文综述了·OH自由基辅助合成沸石的最新进展。 ·OH自由基是高活性物种,可在沸石合成中有效活化硅酸盐物种,通过破坏Si-O-Si键促进铝硅酸盐凝胶的解聚,并通过重建Si-O-Si键促进水合阳离子物种周围的硅酸盐物种的聚合。已证明·OH自由基辅助法在沸石合成中是有效的,它具有以下作用:(1)加速沸石的结晶,降低合成系统的碱度,降低OSDA的使用量,有望产生能量。高效,低成本,绿色合成;(2)催化TEOS水解,有利于模板和硅酸盐低聚物的组装,从而实现了硅基介孔材料的无酸合成;(3)促进了沸石的引入。

    参考文献

    [1]?cejkaJ.,Corma A.,Zones S.,沸石和催化合成,反应与应用,Wiley-VCHVerlag GmbH&Co. KGaA,魏因海姆,2010年。

    [2] Kulprathipanja S.,工业分离和催化中的沸石,Wiley-VCHVerlag GmbH&Co. KGaA,魏因海姆,2010年

    [3]肖飞,孟兴。沸石在可持续化学中的应用,Springer-Verlag,柏林海德堡,2016年

    [4] Yang RT,吸附剂:基本原理和应用, Wiley-Interscience,纽约,2003年

    [5] Yang RT,吸附过程中的气体分离,Butterworth,波士顿,1987年

    [6] Townsend RP,Harjula R.,通过常规技术进行分子筛中的离子交换,Springer-Verlag,Berlin Heidelberg ,2002

    作者信息:

    齐玉(1998-),女,辽宁锦州人,本科在读。

    胡文馨(2000-),女,辽宁铁岭人,本科在读

    基金项目:项目编号—???????? L(B)2019255 沈阳师范大学大学生科学研究

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更新时间:2025/3/21 17:38:39