辽东湾兴城海域增养殖区汞污染状况分析及健康风险评价
王琪+李丽+李奇+李丹
DOI:10.3969/j.issn.1004-6755.2014.06.005
摘 要：2013年通过采集兴城市邴家湾海水增养殖区的海水、沉积物和养殖贝类样品，利用原子荧光光度法测定总汞含量，综合监测数据对该养殖区渔业环境汞污染现状及健康风险进行分析评价。该海水增养殖区海水总汞含量范围在0.012～0.194 μg/L；沉积物总汞含量范围在0.008 4～0.057 6 mg/kg；养殖贝类总汞含量为0.006 10 mg/kg，均符合国家标准。以100 g/(人?d)的水产类摄食量估算，食用贝类汞摄入量占JECFA制定的汞暂定每周可耐受摄入量PTWI值的1.4%；甲基汞摄入量占PTWI值的4.2%；占美国EPA设定的甲基汞RfD值的9.7%。结果表明，辽东湾兴城海域所产贝类对消费者引起的汞暴露健康风险很小。
关键词：汞；甲基汞；渔业环境；养殖贝类；增养殖区
汞是一种对人体有剧毒的非必需元素。由于渔业资源减少，海洋水产养殖面积增加，养殖水体呈富营养化，水中的汞可以通过有机质和微生物等作用转化成甲基汞被养殖生物吸收，并通过食物链逐级积累、放大从而达到危害人体健康的水平[1-2]。目前相关国际组织规定了贝类产品汞或甲基汞的最高限量[3-4]以保护公众安全，特别是避免敏感人群受甲基汞暴露的风险。
兴城市邴家湾海水养殖区位于辽宁省西部辽东湾海域，养殖区面积约1 926.4 hm2，主要养殖生物为紫贻贝，养殖方式为粗放式浮筏养殖，在养殖过程中不投饵不投药。本研究在2013年对邴家湾海水增养殖区的海水、沉积物及养殖贝类体内的总汞进行监测。根据监测结果对该养殖区渔业环境中汞污染状况及其在养殖贝类体内的水平进行分析；并对所产贝类对消费者引起的汞暴露风险进行评价。
1 材料与方法
1.1 样品的采集
在邴家湾海水增养殖区设置7个站位即XY-1～XY-7，其中养殖区内均匀布设6个水质测站，在养殖区外1 000 m范围内设置一个对照站位，如图1所示。表1详细列出各站位地点、采样时间和采样内容。海水采样分为表、底两个层次。所有样品的采集、固定、保存和分析方法均按照《海洋监测规范》[5]和《海洋调查规范》[6]进行。
表1 邴家湾养殖区海水、沉积物、
养殖贝类采样时间、采样站位和采样内容
站位 5月 7月 8月 10月
XY-1 海水 海水 海水 海水
XY-2 海水 海水 海水 海水
XY-3 海水 海水 海水、沉积物 海水
XY-4 海水 海水 海水 海水
XY-5 海水 海水 海水、沉积物、紫贻贝 海水
XY-6 海水 海水 海水、沉积物 海水
XY-7 海水 海水 海水、沉积物 海水
图1 邴家湾海水、沉积物、养殖生物采样站位
1.2 样品测定方法
按照《海洋监测规范》的原子荧光法对海水、沉积物、养殖贝类样品的总汞进行分析测定。测定使用仪器为XGY-1011A型原子荧光光度计，由中国地质科学院物化探研究所生产。
1.3 汞污染状况及健康风险评价标准与方法
1.3.1 汞污染状况评价标准与方法 邴家湾海水增养殖区环境汞污染现状评价标准参照《海水水质标准》(GB3097-1997)[7]；《海洋沉积物质量》(GB18668-2002)[8]；《海洋生物质量》(GB18421-2001)[9]。评价方法采用《海水增养殖区监测技术规程》[10]单因子污染指数评价方法。
1.3.2 汞健康风险评价标准与方法 食用贝类汞健康风险评价标准采用FAO/WHO联合食品添加剂专家委员会(JECFA)制定的汞暂定每周可耐受摄入量(PTWI)值为5 μg/kg bw，甲基汞PTWI值为1.6 μg/kg bw[11]；以及美国EPA甲基汞参考剂量RfD值0.1 μg/(kg?d)[12]。成年男子体重参考《中国居民膳食营养素参考摄入量》选用63.0 kg[13]。根据2000年中国总膳食研究成果[14]，北方一区(黑龙江省、辽宁省、河北省)水产类膳食汞摄入量为0.42 μg/(kg bw?d)，水产类外的膳食汞摄入量为8.44 μg/(kg bw?d)。由于受到贝类甲基汞测定方法的限制，且汞在贝类体内多以甲基汞形式存在，评价方法以李秀珠[15]的方法进行估算，即以总汞含量作为甲基汞含量估算，且水产类膳食消费量按100 g(贝肉)/(人?d)。
2 结果与讨论
2.1 海水、沉积物和养殖贝类总汞含量
表2显示，2013年5、7、8、10四个月份监测兴城邴家湾海水增养殖区内7个站位表层与底层海水总汞水平在0.012～0.194 μg/L之间。被调查的4个月份中，海水中总汞各月份平均含量从高到低的排列顺序为10月＞5月＞8月＞7月。沉积物总汞水平在0.008 4×10-6～0.057 6×10-6之间。8月被监测的4个沉积物站位中，汞含量从高到低的排列顺序XY-6＞XY-7＞XY-3＞XY-5。采集该养殖区养殖贝类样品为紫贻贝，站位选取XY-5，样品的干湿比是18%，测得贝类鲜重总汞含量为0.006 10 mg/kg。
表2 邴家湾海水增养殖区海水、
沉积物和养殖贝类总汞水平
样品 月份 数量 范围
海水/μg?L-1 5、7、8、10 56 0.012 0～0.194
沉积物/10-6 8 4 0.008 40～0.057 6
紫贻贝/mg?kg-1 8 1 0.006 10
注：贝类检测样品以去壳部分的鲜重计。
2.2 海水、沉积物和养殖贝类汞污染指数
根据2013年兴城邴家湾海水增养殖区监测结果分别计算各介质汞污染指数见表3。
表3 邴家湾海水增养殖区海水、
沉积物和养殖贝类汞污染指数
样本 质量标准 Pi＜0.5 0.5＜Pi＜1.0
Pi % Pi %
海水 0.2 μg/L 0.10～0.42 96.4 0.87 3.6
沉积物 0.20×10-6 0.04～0.29 100 0 0
贝类 0.05 mg/kg 0.01 100 0 0
结果表明，邴家湾海水增养殖区海水96.4%未受到汞的污染，3.6%受到汞的沾污；沉积物与养殖贝类尚未受到汞的污染。总体来说，邴家湾海水养殖区海水和沉积物中没有明显的汞污染，且养殖贝类未受到汞污染，符合养殖水域环境质量要求。
2.3 食用贝类汞和甲基汞摄入量估算
2013年，兴城邴家湾海水增养殖区贝类总汞含量为0.006 1 mg/kg，该养殖区贝类产品消费者汞摄入量估算值见表4。
表4 兴城养殖区贝类产品消费者汞摄入量估算
μg/(人?d)
项目 参考标准 参考值 ADI① 摄入量 占ADI/% 膳食总摄入②占ADI/%
总汞 PTWI(JECFA) 5 μg/kg bw 45 0.61 1.4 20.1
甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -
甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -
注：①ADI值，是联合国粮农组织和世界卫生组织制定的添加剂的每日允许摄入量 μg/(ind?d)；②100 g贝类体汞含量＋其他膳食摄汞量(8.44 μg)。
以总汞含量作为甲基汞含量，并按100 g(贝肉)/(人?d)计算，食用贝类的汞或甲基汞摄入量为0.61 μg/(人?d)，占JECFA相应ADI值的1.4%～4.2%；占美国EPA甲基汞参考剂量相应ADI值的9.7%；此贝类产品符合产品卫生标准和无公害产品质量要求。若水产类膳食以贝类计算，居民膳食汞总摄入量占JECFA相应ADI值的20.1%。食用该养殖贝类消费者摄入量低于JECFA推荐的PTWI值和美国EPA设定的RfD值，此类消费者引起甲基汞暴露的健康风险很小。
3 结论
2013年辽东湾兴城增养殖区养殖环境中海水总汞含量符合第二类国家海水水质标准，沉积物总汞含量符合第一类国家海洋沉积物标准，所产贝类总汞含量符合第一类国家海洋生物质量标准。该养殖区海水、沉积物和养殖生物中没有明显的汞污染，符合养殖水域环境质量要求，可以满足贝类增养殖生产。
辽东湾兴城增养殖区的贝类符合有关国际组织的贝类产品甲基汞限量要求，对食用该养殖贝类消费者引起甲基汞暴露的健康风险很小。
参考文献：
[1] 蔡文洁，江研因.甲基汞暴露健康风险评价研究进展[J].环境与健康杂志，2008（1）:79-81
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[14] 李筱嶶.2000年中国总膳食研究－膳食汞摄入量[J].卫生研究,2006,35(3):323-325
[15] 李秀珠.福建三都湾渔业环境和养殖生物体总汞含量及人体暴露健康风险评价[J].中国水产科学, 2008, 15(6):961-969
（收稿日期：2014-03-16）《河北渔业》2014年第6期(总第246期)
甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -
甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -
注：①ADI值，是联合国粮农组织和世界卫生组织制定的添加剂的每日允许摄入量 μg/(ind?d)；②100 g贝类体汞含量＋其他膳食摄汞量(8.44 μg)。
以总汞含量作为甲基汞含量，并按100 g(贝肉)/(人?d)计算，食用贝类的汞或甲基汞摄入量为0.61 μg/(人?d)，占JECFA相应ADI值的1.4%～4.2%；占美国EPA甲基汞参考剂量相应ADI值的9.7%；此贝类产品符合产品卫生标准和无公害产品质量要求。若水产类膳食以贝类计算，居民膳食汞总摄入量占JECFA相应ADI值的20.1%。食用该养殖贝类消费者摄入量低于JECFA推荐的PTWI值和美国EPA设定的RfD值，此类消费者引起甲基汞暴露的健康风险很小。
3 结论
2013年辽东湾兴城增养殖区养殖环境中海水总汞含量符合第二类国家海水水质标准，沉积物总汞含量符合第一类国家海洋沉积物标准，所产贝类总汞含量符合第一类国家海洋生物质量标准。该养殖区海水、沉积物和养殖生物中没有明显的汞污染，符合养殖水域环境质量要求，可以满足贝类增养殖生产。
辽东湾兴城增养殖区的贝类符合有关国际组织的贝类产品甲基汞限量要求，对食用该养殖贝类消费者引起甲基汞暴露的健康风险很小。
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（收稿日期：2014-03-16）《河北渔业》2014年第6期(总第246期)
甲基汞 PTWI(JECFA) 1.6 μg/kg bw 14.4 0.61 4.2 -
甲基汞 RfD(EPA) 0.1 μg/(kg?d) 6.3 0.61 9.7 -
注：①ADI值，是联合国粮农组织和世界卫生组织制定的添加剂的每日允许摄入量 μg/(ind?d)；②100 g贝类体汞含量＋其他膳食摄汞量(8.44 μg)。
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3 结论
2013年辽东湾兴城增养殖区养殖环境中海水总汞含量符合第二类国家海水水质标准，沉积物总汞含量符合第一类国家海洋沉积物标准，所产贝类总汞含量符合第一类国家海洋生物质量标准。该养殖区海水、沉积物和养殖生物中没有明显的汞污染，符合养殖水域环境质量要求，可以满足贝类增养殖生产。
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[15] 李秀珠.福建三都湾渔业环境和养殖生物体总汞含量及人体暴露健康风险评价[J].中国水产科学, 2008, 15(6):961-969
（收稿日期：2014-03-16）《河北渔业》2014年第6期(总第246期)
